Bekerja bersama-sama dengan Garrincha, Pele mempersembahkan penampilan yang memukau nan menyihir kala Soviet takluk 0-2 kepada Brazil.
Setelah itu Pele tak tertahankan. Dia kemudian menciptakan gol kemenangan dalam perempat final saat melawan Wales, kemudian hattrick ketika membantai Prancis 5-2 dalam semifinal, lalu mengukir dua gol dalam final melawan Swedia.
Saat itu usianya baru 17 tahun. Pele pun menjadi pesepak bola termuda yang menjuarai Piala Dunia.
Namun, dua turnamen berikutnya menjadi pengalaman tidak menyenangkan bagi dia.
Berumur 21 tahun kala Piala Dunia 1962 di Chile, Pele terlihat lebih matang dan lebih kuat, sehingga Brazil diyakini akan dengan mudah merengkuh trofi.
Dan memang dia kembali memukau semua orang ketika gol dari aksi individualnya menggetarkan gawang Meksiko untuk memenangkan Brazil 2-0 dalam partai pembuka.
Namun pada pertandingan kedua dia cedera parah kala dilawan Ceko yang membuatnya absen sampai turnamen selesai ketika rekan-rekan senegaranya berhasil mempertahankan gelar juara dunia.
Namun kekecewaan Pele karena cedera yang membatasi penampilannya di Chile tidak ada apa-apanya jika dibandingkan dengan kekecewaan yang dia alami di Inggris pada 1966 yang tanpa perlindungan wasit, dia habis-habisan dikasari pemain-pemain lawan sampai terpaksa tak melanjutkan kiprahnya.
